ทีมวิจัยของศาสตราจารย์เซียว เสวียจาง และศาสตราจารย์เฉิน ลี่ซิน จากมหาวิทยาลัยเจ้อเจียง ร่วมกับหน่วยงานที่เกี่ยวข้องจากมหาวิทยาลัยซุนยัตเซ็น ได้ตีพิมพ์ผลการวิจัยล่าสุดในหัวข้อ "Rare-Earth-Induced Charge Polarization in Medium-Entropy Alloy Driving Fast Hydrogen Generation" ในวารสาร Advanced Functional Materials ทีมวิจัยได้เสนอกลยุทธ์ "การทำให้เกิดขั้วประจุด้วยธาตุหายาก" เพื่อออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะผสมเอนโทรปีปานกลางประสิทธิภาพสูง ซึ่งสามารถผลิตไฮโดรเจนได้อย่างมีประสิทธิภาพจากปฏิกิริยาแอลกอฮอล์ysis ของแอมโมเนียโบราน (AB) ที่อุณหภูมิห้อง เป็นการเสนอแนวคิดใหม่ในการออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาสำหรับการประยุกต์ใช้พลังงานไฮโดรเจนในวงกว้าง นักศึกษาปริญญาเอกชู เ เฟย และหวัง จินเจ๋ เป็นผู้เขียนร่วมลำดับแรกของบทความวิจัย
ภูมิหลังการวิจัยแสดงให้เห็นว่าแอมโมเนียโบราน (NH3BH3, AB) ซึ่งเป็นสารประกอบที่มีปริมาณไฮโดรเจนสูง มีความหนาแน่นการเก็บไฮโดรเจนที่ 19.6% โดยน้ำหนัก และมีความเสถียรต่อสิ่งแวดล้อมที่ดี จึงเป็นวัสดุในอุดมคติสำหรับการเก็บและผลิตไฮโดรเจน การผลิตไฮโดรเจนโดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาจาก AB และเมทานอลสามารถดำเนินการที่อุณหภูมิห้องโดยไม่เกิดแอมโมเนียที่เป็นอันตราย แสดงถึงศักยภาพในการเป็นแหล่งไฮโดรเจนสำหรับยานพาหนะเซลล์เชื้อเพลิง ในขั้นตอนเหล่านี้ การดึงไฮโดรเจนจากเมทานอลเป็นขั้นตอนกำหนดอัตรา ซึ่งจำเป็นต้องพัฒนาตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีกิจกรรมสูงและมีความเสถียรเพื่อส่งเสริมการสลายตัวของเมทานอล การศึกษาปัจจุบันมักใช้ศูนย์กลางแถบ-d ในการประเมินความสามารถในการดูดซับของตัวเร่งปฏิกิริยา แต่เนื่องจากขาดการแบ่งแยกที่ชัดเจนระหว่างขั้นตอน "การดูดซับ-การกระตุ้น" ในการสลายตัวของเมทานอล ความเข้าใจเกี่ยวกับกลไกการเร่งปฏิกิริยาจึงไม่เพียงพอ ส่งผลให้การออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาประสิทธิภาพสูงมีข้อจำกัด
เพื่อแก้ไขปัญหานี้ ทีมวิจัยได้เสนอกลยุทธ์ "การทำให้เกิดขั้วประจุด้วยธาตุหายาก" โดยการนำธาตุหายาก La ซึ่งมีความสามารถในการให้อิเล็กตรอนสูง เข้า้าสู่ระบบโลหะผสมเอนโทรปีปานกลาง CuCoNi (MEA) เพื่อควบคุมการกระจายประจุระหว่างอะตอม และบรรลุการเสริมสร้างแบบประสานงานของ "การดูดซับ-การกระตุ้น" การศึกษานี้ได้คำนวณประจุอะตอมเฉลี่ยของระบบ CuCoNiX-MEA (X=V, Cr และธาตุอื่นอีกหกชนิด) และคัดเลือก La เป็นองค์ประกอบเจือที่เหมาะสมที่สุด ซึ่งสร้างความแตกต่างของประจุอย่างมีนัยสำคัญกับ Cu/Co/Ni เป็นรากฐานสำหรับการทำงานประสานกันของ "การดูดซับ-การกระตุ้น"
ทีมวิจัยสังเคราะห์ตัวเร่งปฏิกิริยา CuCoNiLa-MEA เ เฟสเดียวโดยใช้วิธีคาร์โบเทอร์มัล ริดักชัน และยืนยันผ่านการตรวจสอบด้วยเทคนิค XRD, TEM ว่าว่ามีการละลายของอะตอม La สำเร็จ โดยกำหนดอุณหภูมิสังเคราะห์ที่เหมาะสมไว้ที่ 690 องศาเซลเซียส การทดสอบสมรรถนะพบว่า ค่า TOF ของอนุภาคนาโน CuCoNiLa-MEA ที่เตรียมที่อุณหภูมิดังกล่าวมีค่า 102 molH2 ต่อ molcat ต่อนาที และเมื่ออัตราส่วนการเจือ La อยู่ที่ 0.3 ตัวเร่งปฏิกิริยามีสมรรถนะดีที่สุด โดยค่า TOF เพิ่มขึ้นเป็น 147.9 molH2 ต่อ molcat ต่อนาที ซึ่งสูงกว่า CuCoNi-MEA ประมาณ 50% การศึกษาจลนศาสตร์พบว่าว่าพลังงานกระตุ้นปรากฏมีค่าต่ำเพียง 31.3 กิโลจูลต่อโมล ซึ่งต่ำกว่ากว่าค่า 35.6 กิโลจูลต่อโมลของ CuCoNi ช่วยลดอุปสรรคจลนศาสตร์ของปฏิกิริยาอย่างมีนัยสำคัญ
การศึกษากลไกพบว่าว่าหลังจากเติม La มีการเกิดโพลาไรเซชันของประจุระหว่างอะตอมอย่างชัดเจน โดย La แสดงประจุบวก +1.124 e ในขณะที่ Cu/Co/Ni แสดงประจุลบ La ที่มีประจุบวกจะดูดซับอะตอม O ของเมทานอลแบบมีทิศทาง ส่วน Cu/Co/Ni ที่มีประจุลบจะดูดซับและเร่งการแยกตัวของอะตอม H การคำนวณด้วย DFT และการจำลอง AIMD ยืนยันว่าว่าพลังงานการดูดซับเมทานอลที่ตำแหน่ง La มีค่าลบมากกว่า โดยมีการดูดซับที่เร็วและเสถียรกว่า การทำงานร่วมกันแบบคู่ควบระหว่าง "การดูดซับ-การกระตุ้น" ช่วยเพิ่มประสิทธิภาพการเร่งปฏิกิริยาอย่างมาก การศึกษานี้ให้กลยุทธ์แนวทางใหม่สำหรับการออกแบบตัวเร่งปฏิกิริยาาผลิตไฮโดรเจนประสิทธิภาพสูงต้นทุนต่ำ ซึ่งมีความสำคัญอย่างยิ่งต่อการพัฒนาที่ยั่งยืนของพลังงานไฮโดรเจน
